Comparison of thermal expansion path of the Fe2Mo Laves phase calculated using the DFT-based phonon and Debye-Grüneisen approaches

Materials Today Communications. 2023. Vol. 35. Article 105550.

Dmitry Vasilyev

Выделение интерметаллической фазы Лавеса Fe2Mo на границе раздела ядерного топлива и оболочки твэла может существенно снизить прочностные характеристики оболочки и топлива. Несмотря на важность разработки материалов для оболочек твэлов, термодинамические свойства и траектория теплового расширения Fe2Mo остаются недостаточно изученными. Термодинамические свойства Fe2Mo были изучены с помощью квантово-механических расчетов при конечных температурах в рамках теории функционала плотности в квазигармоническом приближении. Колебательный вклад в свободную энергию был получен с помощью фононных расчетов. Тепловое расширение Fe2Mo было предсказано путем сравнения свободных энергий, рассчитанных в различных направлениях. В качестве траектории теплового расширения был выбран путь с наименьшей энергией. Полученный результат был сравнен с направлением, рассчитанным в предыдущей теоретической работе с использованием подхода Дебая–Грюнайзена и учетом магнитной подсистемы для расчета колебательного и магнитного вкладов в свободную энергию. Это сравнение показывает, что эти два подхода хорошо согласуются друг с другом. В работе показано, что Fe2Mo обладает неизотропным тепловым расширением. Проведено моделирование теплоемкости и объемного расширения при постоянном давлении. Проведен анализ расчетных результатов, которые удовлетворительно согласуются с экспериментальными данными. Полученные результаты могут быть полезны для дальнейшего проектирования материалов оболочек твэлов для реакторов IV поколения, рабочая температура которых должна превышать 873 К.

Ключевые слова: термодинамика, фононы, equilibrium thermodynamics, phonon spectra, DFT ab initio calculations, DFT расчеты, Laves phase, Фаза Лавеса