?
Ultrafast Energy Transfer Determines the Formation of Fluorescence in DOM and Humic Substances”, Environmental Science & Technology, vol. 55, Iss. 15, pp. 10365-10377 (2021). DOI: 10.1021/acs.est.1c00998
Гумификация - это повсеместный естественный процесс деградации биомассы, который создает многокомпонентные системы живого органического вещества, включая растворенное органическое вещество (РОВ) и гуминовые вещества (ГВ) в водной среде, почвах и органических породах. Несмотря на значительные различия в молекулярном составе, оптические свойства РОВ и ГВ очень похожи, и причина этого остается в значительной степени неизвестной. Здесь мы использовали флуоресцентную спектроскопию с (суб) пикосекундным разрешением, чтобы выяснить роль электронных взаимодействий внутри РОВ и ГВ. Обнаружена сверхбыстрая компонента распада с характерным временем распада 0,5–1,5 пс и спектральная диффузия, обусловленная переносом энергии возбуждения (ПЭВ) в системе. Скорость ПЭВ положительно коррелировала с долей ароматических веществ и плотностью их упаковки. Уменьшение количества донорно-акцепторных пар ПЭВ за счет восстановления NaBH4 (уменьшение акцепторного числа), уменьшение pH (уменьшение электронодонорной способности) или уменьшение среднего размера частиц за счет фильтрации (меньше донорно-акцепторных пар в пределах частицы) привела к меньшему влиянию сверхбыстрого компонента на затухание флуоресценции. Наши результаты раскрывают роль электронного взаимодействия между флуорофорами в формировании оптических свойств РОВ и ГВ и обеспечивают основу для изучения фотофизических процессов в гетерогенных системах природных флуорофоров.