Глава
Coexistence of the magnetically ordered and Haldane states in (Y1-xNdx)2BaNiO5
В книге
В настоящей работе для соединений семейства (Y1-xNdx)2BaNiO5 с разной концентрацией неодима были исследованы полевые зависимости намагниченности M(B) и температурные зависимости теплоемкости C(T,B) в присутствии внешнего магнитного поля.
В соединениях семейства (Y1-xNdx)2BaNiO5 содержится два типа магнитных ионов: Ni2+ (S=1) и Nd3+ (J=9/2). Взаимодействие между магнитными подсистемами исследованных соединений с разной концентрацией неодима проявляется в аномалиях на температурной зависимости теплоемкости C(T), магнитной восприимчивости χ(T) . В работе проведен анализ экспериментальных данных и установлено соответствие между экспериментально наблюдаемыми аномалиями и механизмами взаимодействия магнитных подсистем.
Основным мотивом кристаллической структуры редкоземельных никелатов (Y1-xRx)2BaNiO5 (R = Gd или Nd) являются цепочки ионов Ni2+ со спином S=1 (халдейновские цепочки), направнные вдоль оси a кристалла Взаимодействие между редкоземельными ионами R3+, находящимися между цепочками, осуществляется через спиновые флуктуации никелевой цепочки, приводя к антиферромагнитному упорядочению в соединении. При этом никелевая цепочка остается внутренне разупорядоченной. Полевые зависимости намагниченности позволяют определить изменение магнитной структуры соединения под действием внешнего магнитного поля.
В соединениях, содержащих цепочки магнитных ионов со спином S = 1 (халдейновские цепочки), реализуется неупорядоченное основное состояние со щелью в спектре магнитных возбуждений. В модели VBS каждый спин S=1 можно представить в виде двух псевдочастиц со спином S=1/2, связанных антиферромагнитным взаимодействием с псевдочастицей соседнего иона. Немагнитные примеси внутри цепочки могут привести к образованию сегментов цепочек, на концах которых возникают нескомпенсированные спины S=1/2.
В настоящей работе было исследовано влияние взаимодействия спинов S=1/2, возникающих на концах сегментов халдейновской цепочки, на температурную зависимость теплоемкости С(Т). Взаимодействие спинов S=1/2 ведет к расщеплению четырех-кратно вырожденного основного состояния сегмента цепочки на синглетное и триплетное состояние, разделенные щелью . Перераспределение электронов с температурой по расщепленным подуровням основного состояния сегмента цепочки приводит к появлению аномалии Шоттки на зависимости С(Т). Используя энергетический спектр сегмента цепочки, полученный при учете одноионной анизотропии , мы получили выражения для теплоемкости. Анализ показал, что в отсутствие внешнего магнитного поля, когда один из параметров или фиксирован, максимум теплоемкости смещается в сторону более высоких температур при увеличении другого параметра. Для синглетного основного состояния, максимум теплоемкости смещается в сторону более высоких температур с увеличением величины приложенного магнитного поля. Если основное состояние – триплет, то в полях максимум смещается в сторону низких температур, а в полях в сторону более высоких температур. В промежуточной области полей зависимость С(Т) имеет более сложный характер. Результаты расчетов сопоставлены с экспериментальными данными для соединений Gd2BaNiO5 и (Y1-xNdx)2BaNiO5, опубликованными ранее.
В ряде квазиодномерных магнетиках ионы переходных металлов, подчиняясь мотивам кристаллической решетки, могут образовывать удаленные друг от друга цепочки целочисленных спинов – халдейновские цепочки. В данной работе дан краткий обзор магнитных свойств халдейновских цепочек и рассмотрены некоторые соединения, содержащие такие цепочки. Основные особенности цепочки спинов S=1 состоят в том, что она имеет неупорядоченное основное состояние с конечной длиной корреляции и спиновую щель в спектре магнитных возбуждений. В данной работе проявление указанных свойств рассмотрено на примере некоторых соединений, содержащих цепочки ионов Ni2+ (S=1). К исчезновению спиновой щели и установлению антиферромагнитного упорядочения может привести межцепочечное взаимодействие (как это имеет место в случае CsNiCl3), а также внешнее магнитное поле (в случае Ni(C5H14N2)2N3(ClO4)), в котором происходит зеемановское расщепление халдейновского триплетного состояния. На сегодняшний день PbNi2V2O8 является единственно известным соединением, в котором дальний магнитный порядок индуцируется немагнитным разбавлением цепочек S = 1. В отличие от перечисленных соединений Y2BaNiO5 остается неупорядоченным вплоть до самых низких температур. При замене немагнитного иона Y3+ в Y2BaNiO5 на редкоземельный ион R3+, в системе происходит трехмерное магнитное упорядочение. Однако халдейновская щель в спектре магнитных возбуждений никеля сохраняется как в парамагнитной области, так и в упорядоченном состоянии. В упорядоченном состоянии наблюдается парадоксальное сосуществование халдейновской фазы и спиновых волн, а упорядочение происходит в редкоземельной подсистеме, при этом подсистема никеля остается внутренне разупорядоченной.
В соединениях семейства (Y1-xNdx)2BaNiO5 реализуется парадоксальное сосуществование халдейновской фазы и спиновых волн. К магнитному упорядочению в системе приводит взаимодействие ионов Nd3+ через спиновые флуктуации некелевой цепочки, которая остается внутренне разупорядоченной. В настоящей работе для соединений (Y1-xNdx)2BaNiO5 с х = 0.25 и х = 0.04 проведено экспериментальное исследование полевой зависимости намагниченности М(В) и температурной зависимости теплоемкости С(Т), измеренной в полях В = 0; 2 и 5 Тл. Для соединения с х = 0.25 на зависимости М(В), измеренной при Т = 4.2 К, обнаружена аномалия, указывающая на метамагнитный переход. Изменения параметров магнитного взаимодействия между магнитными моментами Nd вдоль оси с кристалла приводит к периориетации магнитных моментов всех ионов Nd3+ вдоль направления внешнего поля B||c. Для соединения с x = 0.04 никаких аномалий на зависимости M(B) не обнаружено, магнитные моменты обеих подрешеток неодима лежат вдоль направления приложенного магнитного поля. Наличие аномалии Шоттки на зависимости С(Т) при B=0 свидетельствует о существовании внутреннего магнитного поля , действующего на ион Nd3+ со сторону никелевой подсистемы, и приводящее к расщеплению основного крамерсовского дублета иона Nd3+. Для соединения с x = 0.04 аномалия Шоттки смещается в сторону более высоких температур с увеличением внешнего магнитного поля, а для соединения с х = 0.25 аномалия Шоттки смещается в сторону низких температур лишь в поле В = 5 Тл. Смещение аномалии Шоттки в присутствии поля обусловлено соотношением между величиной приложенного магнитного поля и компонентой внутреннего магнитного поля вдоль оси с кристалла. Для соединения с x = 0.25 , магнитные моменты двух подрешеток неодима противоположно направлены, и аномалия Шоттки 1-й подрешетки смещается в сторону более высоких температур, а аномалия Шоттки 2-й подрешетки смещается в сторону более низких температур. Для соединения с x = 0.04 магнитные моменты двух подрешеток неодима направлены в сторону приложенного поля, и аномалия Шоттки обеих подрешеток смещается в сторону более высоких температур, что согласуется с экспериментом.